サンリオの人気キャラクター・マイメロディを主人公にしたテレビアニメの第３シリーズ。 前作で、マイメロことマイメロディは、人間界での役目を終え、故郷のマリーランドに帰って平和な毎日を送っていた。ある日のこと、あまりにも不甲斐ない王様にあきれたマリーランドの住人たちは、新しい王様を決める選挙をすることに。マイメロに与えられた役目は、ダークパワーの精・ダーちゃんによってまき散らされた謎の黒音符を回収し、キラキラ玉に変えること。マイメロはキラキラ玉を集めることで、次期プリンセスになれるのだ。こうしてマイメロは再び人間界を訪れる。その一方でライバル・クロミは黒音符をムカムカ玉に変えて集め、ダークプリンセスになろうとする。はたしてマイメロは、クロミより早くムカムカの元である黒音符を回収して、みんなを“すっきり♪”させることができるのだろうか。